离子液体的电化学调控机制

离子液体可以作为电解质实现电化学调控，从而调节单分子结中的分子氧化还原反应。根据是否发生氧化还原反应，分子的循环伏安曲线中的电位区间可以划分为非法拉第区间和法拉第区间。在法拉第电位范围内，电子从一个电极转移到分子，然后从分子转移到另一个电极，这个过程称为两步跳跃（图6a）。在此过程中，电子与单个分子之间的强烈相互作用，会诱导氧化还原反应的发生，从而改变分子电导（图6b）。

具有氧化还原活性中心的单分子结的电导随着电位的变化而变化，其中偏压作用在分子结氧化还原中心的比重（记为γ）、电位作用在分子结氧化还原中心的比重（记为ξ）在调节导电率方面扮演关键角色。与传统电解质系统相比，离子液体的γ非常小，而ξ约等于1。这意味着在离子液体电化学门极系统中，偏置效应对分子结氧化还原中心的调制贡献比电位效应小得多。图6c和6d展示了具有氧化还原中心的分子在离子液体和水环境中电导随电势变化的曲线。在离子液体环境中，viologen分子结的电导对电位变化呈现出钟形响应。相反，在水溶液中，viologen分子结的电导随电位连续单调变化，主要是由于γ和ξ之间的关系，使得“钟形”峰变宽。此外，水溶液的狭窄电位窗口限制了其提供全面的钟形展示，导致单调变化（图6d）。这意味着离子液体能够更全面地展示电荷转移过程，并在电化学调节方面实现更高效率。

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