离子液体改善固态电解质中的锂离子界面传输

2024-08-25 17:43:56 sh默尼 2
采用固态电解质的固态电池有望提高电池能量密度和安全性。然而,单一的有机或无机固体电解质难以同时实现高离子电导率、柔韧性、电化学稳定性、与电极材料的相容性和可加工性。复合固态电解质(HSE)包含导电有机聚合物基体以及无机填料颗粒,有望同时满足上述条件。然而,尽管一些无机填料具有高离子电导率,但HSE的室温锂离子电导率仍较低。因此,研究HSE的锂离子传输途径,特别是有机和无机组分之间界面的作用,十分重要。然而,在亚纳米级界面监测HSE中的锂离子传输具有挑战性。

  研究人员使用固态核磁共振光谱研究了复合固态电解质的界面结构和锂离子传输。同时,在PEO基复合固态电解质中,引入了两种具有代表性的离子液体,它们与聚合物具有不同的混溶性。混溶性差的离子液体润湿聚合物-无机界面并增加局部极化率。这降低了扩散势垒,导致整体室温电导率为2.47×10-4 S cm-1。优化后的复合固态电解质临界电流密度高达0.25 mA cm-2,组装的LiFePO4-锂金属固态电池能够在室温下循环,库仑效率为99.9%。在HSEs中,PEO聚合物和无机固体电解质相之间的界面缺乏醚氧,导致界面上的局部锂离子电导率较差通过添加IL,如PP13-TFSI,可以提高界面扩散率,其在PEO中的低混溶性使其位于相边界上,促进锂离子传输。多核固态核磁共振研究揭示了HSE中有机相和无机相界面的结构及其对锂离子扩散途径的影响。这为界面策略的发展提供了思路,有望提高复合电解质的离子电导率及其与锂金属负极的相容性。

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