咪唑离子液体如何将CO2高效电还原为CO？

2024-10-11 10:42:22 sh默尼 2

随着工业化的不断发展，空气中CO2的浓度不断增加，在各种处理CO2浓度的方法中，电化学还原被认为是回收CO2的有效方法。离子液体(ILs)具有低挥发性、不易燃和电化学窗口高等特性，这使其成为电化学还原CO2过程中有前途的电解质。但是纯离子液体粘度高，这会对电化学传质过程产生影响。乙腈(AcN)的粘度低、电化学窗口宽且CO2溶解度高，已成为CO2电化学还原反应(CO2RR)中常用的溶剂。如果将离子液体与AcN溶液混合形成混合电解质，有望能够增强系统的传质能力。


在离子液体中，咪唑基离子液体(Imim-ILs)因其优异的电化学性能而备受关注。前人的研究表明，电极表面的阳离子物质与反应中间体相互作用改变了电化学双层(EDL)的特性，因此在CO2RR中起重要作用。1-乙基-3-甲基咪唑鎓离子([Emim]+)能吸附在银电极表面，形成吸附层。该吸附层可与CO2相互作用形成复合中间体，这些中间体的形成降低了∙CO2-的能态，从而显著降低CO2还原为CO的过电位。通过前人的研究发现，不同的Imim-ILs在CO2RR中表现出不同的活性位点。密度泛函理论计算(DFT)证明，CO2与咪唑环上C2、C4和C5都能形成氢键，但CO2倾向于定位在咪唑环C4/C5-H附近，因为在C4-H和C5-H位置形成的[EMIM-CO2]更稳定。

基于此，来自华中科技大学的胡辉和黄浩团队使用两种典型的Imim-ILs，即[Bmmim]+和[Bmim]+作为研究对象，研究了咪唑鎓阳离子的结构差异对体系还原性能的影响。此外，还分析了咪唑鎓阳离子与∙CO2-生成中间体的结合模式，提出了[Bmmim]+和[Bmim]+在Imim-ILs/AcN溶液中促进CO2电化学还原为CO的机理。发现Imim-ILs在CO2RR中表现出优异的选择性。量子化学计算表明，咪唑环通过中等强度的氢键与∙CO2-形成中间体，有利于在电极界面处与∙CO2-结合接受电子，进一步还原CO。

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