通过设计制作稳定的光催化系统直接捕获并原位转化烟道气中的稀释CO2,这是目前碳中和领域中一种有前景但极具挑战性的碳中和技术。
研究者开发了一种新型主客体光催化剂,将富集CO2的离子液体与光活性金属有机框架PCN-250-Fe2M (M = Fe, Co, Ni, Zn, Mn)结合,用于气固相人工光合作用下的低浓度CO2还原反应。
实验结果表明,39.3 wt% [Emim]BF4@PCN-250-Fe2Co催化剂在纯CO2条件下CO2还原为CO的速率达到313.34 μmol g−1 h−1,而在低浓度CO2 (15%)条件下速率为153.42 μmol g−1 h−1,选择性接近100%。放大实验中,使用1.0克催化剂并在自然光照下,纯CO2和低浓度CO2 (15%)的浓度分别显著下降至85%以下和10%以下,表明其具有工业应用的潜力。进一步的实验和理论计算显示,离子液体不仅有助于CO2富集,还与PCN-250-Fe2Co中的Co2+位点协同作用,显著降低了CO2转化为CO过程中关键步骤的吉布斯自由能垒。