离子液体作为脱碘强亲电试剂【默尼离子液体】

2025-02-18 10:46:45 sh默尼 8
全球能源需求的增长和温室气体减排的关注推动了核能研究。与核能相关的一个主要安全问题是核废料流的适当管理，包括多种裂变产物、锕系元素、镧系元素和挥发性放射性核素。其中，捕获挥发性气态裂变产物，如放射性碘(I2)等极具挑战性。I2在地质环境中迁移性强，其同位素129I半衰期长，需可靠地捕获和存储。131I半衰期短，但会直接影响人体代谢，尤其是甲状腺，所以需要立即捕获。因此，开发有效捕获放射性I2的功能材料至关重要。



目前，活性炭、沸石、多孔有机聚合物、金属有机框架和共价有机框架等多孔材料已被用于捕获I2。COFs是由轻元素组成的、高度有序的结晶有机聚合物，在化学和材料工程领域研究广泛。在气体吸附和分离应用中，向COF结构引入杂原子可提高其相关性能。其中，氮、氟、硫、氧等杂原子可提供活性位点，改变电子分布。但以苯环为主要结构单元的COFs电子云分布均匀、无富电子部分，对亲电目标（如I2）的亲和力弱。通过强亲电体修饰，可改变芳香框架的电子云分布以提高其性能。但精确构建目标COFs还面临一些挑战。

基于此，来自四川大学的陶国宏、何玲联合怀俄明大学的Maohong Fan研究团队提出利用离子液体溶液工艺策略(ILSP)，对中性共价有机框架TpPaSO3H (COF-H)进行修饰，以提高I2的捕获性能。研究者选择了1-丁基-3-甲基咪唑溴盐(BmimBr)、1-丁基-4-甲基-1,2,4-三唑溴盐(MC4trimBr)和4-氨基-1-丁基-1,2,4-三唑溴盐(AC4trimBr)这三种具有相似结构和递减亲电特性的离子液体，采用ILSP对COF-H进行修饰，修饰后的COF分别命名为COF-Bmim、COF-MC4trim和COF-AC4trim。该研究使用ILSP方法修饰COF-H，修饰后的COF-H对I2的吸附性能显著提升。局部极性的增加导致富电位点与I2之间的相互作用更强，并且与吸附性能呈正相关。局部极性的发现为COF的精确合成提供了重要指导。


原文链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.150913

原文作者：

Jie Fu, Jia-Ying Liu, Yue-Ru Zhou, Lei Zhang, Shuang-Long Wang, Song Qin, Maohong Fan, Guo-Hong Tao, and Ling He

DOI: 10.1016/j.cej.2024.150913

默尼化工科技（上海）有限公司

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